1956年初,他向中共中央、国务院提出《建立我国国防航空工业的意见书》;同年,国务院、中央军委根据他的建议,成立了导弹、航空科学研究的领导机构——航空工业委员会,并任命他为委员。
1956年参加中国第一次5年科学规划的确定,钱学森与钱伟长、钱三强一起,被周恩来称为中国科技界的“三钱”,钱学森受命组建中国第一个火箭、导弹研究所——国防部第五研究院并担任首任院长。
1958年,为了为两弹一星工程培养人才,应钱学森关于建立“星际宇航学院”的要求,成立了中国科学技术大学,钱学森任中国科学技术大学近代力学系主任,成为中国科学技术大学的创始人之一。经杜润生、杨刚毅介绍,加入中国共产党。
1960年11月15日,在聂荣臻元帅现场亲自指导下,以张爱萍将军为主任,孙继先、钱学森、王诤为副主任的试验委员会,在我国酒泉发射场成功地组织了我国制造的第一枚近程导弹的飞行试验。
1966年10月27日 ,钱学森协助聂荣臻元帅,在酒泉发射场直接领导了用中近程导弹运载原子弹的“两弹结合”飞行实验,获得圆满成功。